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共轭团聚物的多级拼装结构包括单链构象，溶液相连态，固态微不雅结构以及器件结构。透露共轭团聚物多级拼装结构的演变经过对于潜入透露其电荷传输行径具有颠倒病笃的道理。但是，多级拼装结构逾越了从埃到厘米的庸碌空间维度2024年幸运快艇炸金花，其刺目表征具有一定挑战性，多级拼装结构与器件性能之间的构效关系也不够明确。

鉴于此，北京大学化学与分子工程学院裴坚教学与王婕妤教学团队遴荐一系列可视化的表征技艺斟酌了基于链长依赖的共轭分子体系多级拼装结构的演变线索。他们合成了具有不同链长度的异靛蓝基的寡聚物与团聚物体系：(IID-DT)2-IID, (IID-DT)3-IID, (IID-DT)5-IID, IIDDT19, IIDDT57和IIDDT99（如图1所示），发现对于寡聚物和低分子量团聚物而言，其在溶液中呈现短而刚的链构象何况酿要素散的纤维状相连体，在成膜时，这些分散的相连体会进一步结晶滋长酿成高结晶性的固相花式，而差的畴区间连通性是导致较差电学性质的重要；对于高分子量团聚物而言，在溶液中长而柔性的链构象使得一条链经常会参与多个纤维相连体的酿成以酿成六通四达的相连体网罗，在成膜时，团聚物倾向于告成采纳溶液相连态结构从而酿成低结晶性固相花式，何况告成着手于溶液相连态结构的高密度联结链是导致其优异电学性质的原因。对于共轭分子体系多级拼装结构的可视化斟酌为潜入透露溶液相连态与固相微不雅花式之间的采纳关系奠定了基础，也进一步完善了拼装结构与器件性能之间的构效关系。

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图1、异靛蓝基寡聚物与团聚物链构象各异。a, 异靛蓝基寡聚物与团聚示寂学结构。b, 寡聚物合成经过暗示图。c, 三种团聚物提纯经过暗示图及相应多级拼装结构演变暗示图。d, (IID-DT)5-IID, IIDDT19, IIDDT57和IIDDT99冷冻电镜图像中纤维长度平均散播情况。红线闪现具有不同单体数量标单根链的表面长度。

在本使命中，作家更动性的使用液相电镜可视化地表征了团聚物及寡聚体在溶液中的动态解聚/相连经过，辅以变温光谱以及分子能源学模拟的分析效果咱们不错发现，不同链长的共轭分子的溶液相连态的解聚经过均为一个大的相连体先倾向于离别为两个中等尺寸相连体，随后在到达某一临界尺寸后速即剖判为单链现象，但是链长度越长其解聚的温度区间越高（如图2所示），讲明长链团聚物的分子间互相作用更强，更难被粉碎。

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图2、相连态结构在溶液中的解聚/相连动态经过可视化。a, 石墨烯液体袋制作经过暗示图。b, IIDDT19解聚经过的代表性图像。c, 图b相应的二进制图像。d, 寡聚物和团聚物的变温招揽光谱中光学带隙随温度变化情况。e-i, 0.01 g L-1的寡聚物与团聚物氯萘溶液的变温招揽光谱。

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通过旋涂经过华夏位招揽光谱的表征以及冻干图像与薄膜图像中的纤维直径对比，作家发现寡聚物与低分子量团聚物在成膜经过中会发生进一步的结晶滋长，而高分子量团聚物则倾向于告成采纳其在溶液中的相连态结构（如图3所示）。

图3、溶液相连态结构与薄膜微不雅花式可视化。a, 三种团聚物的冻干AFM图像。b, 三种团聚物的冻干AFM图像中纤维直径散播。c, 三种团聚物的薄膜TEM图像。d, 三种团聚物的薄膜TEM图像中纤维直径散播。

最终，共轭分子体系的迁徙率与掺杂电导率皆跟着分子量的加多而增高（如图4所示），作家合计这主若是由于高分子量团聚物薄膜中告成着手与溶液相连态结构的高密度联结链对于电荷传输的高效孝敬。

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图4、共轭分子体系的电荷传输行径。a, 链长度关系的迁徙率变化情况。b, 链长度关系的最大掺杂电导率变化情况。

该项使命为共轭分子体系多级拼装结构与器件电学性质之间的构效关系提供了更潜入的透露，为优化有机电子器件的性能提供了普适有用的计策。该使命以“Visualizing the multi-level assembly structures of conjugated molecular systems with chain-length dependent behavior”为题发表在Nature Communications期刊上，著述第一作家为北京大学博士谈论生周洋洋，该谈论取得国度当然科学基金委的提拔。

该使命是团队近期对于共轭团聚物多级拼装结构的最新表现之一，在曩昔的几年中，团队进行了共轭团聚物多级拼装结构与器件性能的构效关系谈论与关系调控计策的多项谈论（Angew. Chem. Int. Ed.2022, 61, e2022002; CCS Chem.2021, 3, 2994–3004; Angew. Chem. Int. Ed.2021, 60, 20483–20488; Macromolecules2021, 54, 5815-5824; Angew. Chem. Int. Ed.2020, 59, 17467 –17471; Advanced Materials,2017, 29, 1701072.）

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参考文件：Zhou, Y.-Y.; Xu, Y.-C.; Yao, Z.-F.; Li, J.-Y.; Pan, C.-K.; Lu, Y.; Yang, C.-Y.; Ding, L.; Xiao, B.-F.; Wang, X.-Y.; Shao, Y.; Zhang, W.-B.; Wang, J.-Y.; Wang. H.; Pei, J. Visualizing the multi-level assembly structures of conjugated molecular systems with chain-length dependent behavior. Nat Commun14, 3340 (2023).

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原文联结：https://www.nature.com/articles/s41467-023-39133-w

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